O claustro Maior de estilo dórico-romano; 22 metros de lado. Unha das pezas máis notables do edificio, onde se enlazan, felizmente, solidez, elegancia e sobriedade. Os seus pilastras de metro e medio de grosor sosteñen un entablamento sinxelo, con friso decorado con triglifos e metopas. Rodeando o patio un claustro aberto, de 33 m de longo, 4 de ancho e 6,5 de alto, cuberto con bóveda aristada e con rosetones nas interseccións dos nervios. Na metade de cada lado e no alto atópanse catro escudos en pedra primorosamente tallada: o do Cardeal Rodrigo de Castro, Casa de Lemos, Casa de Alba e o das Escolas Pías. Este último aparece entre os outros, porque foron os Escolapios os que acabaron as obras, que estaban incompletas, entre os anos 1919-1926. (Renxías nordeste e noroeste, nas que aínda se nota a pedra nova).
Unha galería pechada forma o piso superior do claustro.